En 1885, il est engagé comme photographe à l’Hôtel Dieu, dans le service du gynécologue Gaillard, où il fait la connaissance de Pasteur. C’est à cette époque qu’il prend ses premiers clichés photographiques, activité qu’il pratiquera assiduement jusqu’à la fin de sa vie, partageant son temps entre recherches scientifiques et photographie. Savant et inventeur autodidacte, Charles Fremont est nommé chef du laboratoire de mécanique à l’École des Mines en 1902.
Grand amoureux de Paris, il en a photographié les rues, les devantures des boutiques, les scènes de vie quotidienne, les monuments, les grands événements de son temps comme les funérailles de Pasteur, l’ Exposition universelle de 1900 ou encore la construction du Sacré-Cœur. Il s’est aussi passionné pour la vie populaire en immortalisant les fêtes foraines, les lutteurs de foire, les cabarets, ou les défilés de carnaval… Un très beau témoignage inédit sur un Paris que Charles Fremont lui-même sent disparaître et dont il a pu, grâce à la photographie, garder la mémoire pour les générations qui lui succèderaient.